近日，我校材料与能源学院闵永刚教授团队、轻工化工学院刘全兵教授团队联合在长寿命结构化锂金属负极领域取得突破性进展。研究团队针对传统三维锂金属负极中“开放结构有利于电荷分散，却同步加剧界面副反应”的内在矛盾，提出了一种“物质-电荷调控微分域（Mass-Charge Regulatory Microdomain，MCRM）”策略，通过机械集成NiSx纳米结构修饰的三维框架与金属锂，构筑兼具电荷耗散与溶剂抵抗功能的MCRM-Li复合锂金属负极，实现电场分布和界面物质传递的微域化控制，为长寿命结构化锂金属负极设计提供新的思路。相关成果以“Mass-Charge Regulatory Microdomains Enable Coupled Structural and Interfacial Stabilization of Durable 3D Lithium Metal Anodes”为题，发表在国际著名期刊《Advanced Materials》。
锂金属具有高达3860 mAh g−1的理论比容量和极低的电化学电位，但在循环过程中易出现枝晶生长、体积波动及SEI持续失稳。三维架构虽可降低局部电流密度，却会同步放大锂金属/电解液界面，导致副反应加剧，形成典型的“结构–界面矛盾”。
针对这一问题，团队通过集成嵌入式三维传导骨架与溶剂抵抗界面，构筑了一种“物质-电荷调控微分域”功能化锂金属负极（MCRM-Li）。该设计不仅能耗散局部电流密度，避免电荷聚集引起的随机成核，还能屏蔽溶剂腐蚀并引导Li2S/LiF双无机组分富集SEI。理论模拟和实验分析表明，该架构将空间电荷分布调控与界面物质传递控制结合在有序微分域内，实现均匀的锂沉积/剥离和导向性界面反应，从而抑制锂枝晶生长和不利SEI演化。
实验结果表明，MCRM-Li平均库仑效率达到99.63%，对称电池在1 mA cm−2、1 mAh cm−2下稳定循环超过5380 h；LiFePO4全电池在2 C下循环1000次后容量保持率达到94.1%，并在低N/P比条件及软包电池场景下稳定运行。
该研究从微分域尺度实现了空间电荷分布与界面物质传递的协同调控，为解决三维锂金属负极的“结构与界面”矛盾提供了新的设计思路，也为长寿命、高比能锂金属电池的发展提供了理论依据和技术路径。
广东工业大学为论文第一完成单位，博士后潘嘉杰为论文第一作者，材料与能源学院学院闵永刚教授、轻工化工学院刘全兵教授为论文共同通讯作者。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.75218
